Já o primeiro papel de destaque de Soo-hyun nas telinhas chegou no ano de 2008 em Jungle Fish. Dali para frrente, ele seguiu conquistando cada vez mais espaço na indústria, participando das mais variadas produções e iniciando sua trajetória rumo ao estrelato.

A performance do famoso como a versão adolescente de Lee Sung-mo em Giant, de 2010, rendeu a ele o prêmio de Melhor Ator Revelação no SBS Drama Awards.

No ano de 2011 se torna protagonista de Dream High e repete o papel de Song Sam-dong na segunda temporada da série, na qual fez uma participação especial.

Um dos papéis mais marcantes de toda a carreira do ator foi em Moon Embracing the Sun, um K-Drama clássico que foi exibido em 2012 e ainda é muito aclamado. Nele, ele era protagonista, o rei Lee Hwon.

Todos os últimos papéis de Soo-hyun se tornaram enormes hits. A começar pelo filme de 2013. Em seguida temos as séries My Love From the Star, The Producers, Tudo Bem Não Ser Normal e, o mais recente, Rainha das Lágrimas.

Assim como todo homem sul-coreano, Soo-hyun cumpriu o serviço militar obrigatório. O ator começou a servir em 23 de outubro de 2017 e foi dispensado no dia 1º de julho de 2019. Em fevereiro do mesmo ano, ele havia recebido uma promoção antecipada a sargento por sua conduta nas forças armadas.

Em março de 2025 estourou a polêmica de que Soo-hyun teria mantido no passado um relacionamento de seis anos com a atriz Kim Sae-ron, que foi encontrada morta em fevereiro do mesmo ano. A grande questão é que a família alega que o namoro havia começado quando a artista tinha apenas 15 anos de idade e o astro 27. Foram apresentadas fotos, vídeos, trocas de mensagens e até cartas para comprovar a alegação. Soo-hyun, no entanto, afirma que eles apenas ficaram juntos por um ano e que isso teria ocorrido quando ela já era adulta. Ele e sua agência também negam que tenham pressionado Sae-ron para pagar uma dívida que ela gerou após ter sido condenada por direção sob efeito de álcool, o que levou à perda de contratos de trabalhos.